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纳米铁系金属复合材料去除地下水中硝酸盐污染的研究
中文名称: 纳米铁系金属复合材料去除地下水中硝酸盐污染的研究
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论文编号: 3102404收藏本论文】【我的收藏】【我要投稿
英文名称: 无英文名称
学位类型: 博士毕业论文
作者: 涉及隐私,隐去***  作者本人请参看权力声明>>
导师: 涉及隐私,隐去***
毕业学校: 涉及隐私,隐去***
专业: 环境科学
毕业年份: 涉及隐私,隐去***
关键字: 纳米Fe~0 金属复合材料 地下水修复 硝酸盐 催化还原 纳米材料 纳米铁
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论文简介:近年来随工农业的快速发展,地下水中硝酸盐的污染已成为一个相当重要的环境问题,且污染具有日益恶化的趋势,目前已引起人们的普遍关注。结合纳米技术对环境污染进行修复是当今世界一个新的发展方向。纳米材料具有粒径小,比表面积大以及表面活性高等特点,并可直接注入地下对污染区域实现原位修复,因此合成新型高效的纳米材料去除地下水中硝酸盐污染已成为环境中的一个研究热点课题。 目前应用于地下水中硝酸盐去除的技术主要有生物反硝化、离子交换技术、膜分离法和化学还原修复等技术;其中生物处理法具有高效低耗的特点,但会导致出水中含有细菌和残留有机物,必须进行后续处理;离子交换和膜分离等物理化学处理技术只是将硝酸盐污染物进行了浓缩或转移,并没有对其进行彻底去除,同时产生高浓度再生废液同样需要处理;而在化学还原反硝化中,应用负载型催化剂可将大部分硝酸盐转化为N<,2>,但催化还原过程中需要以 H<,2>作为还原剂,而H<,2>容易爆炸,不便于工程施用;纳米Fe<'0>可快速还原地下水中的硝酸盐,但其产物主要为NH<,4><'+>-N,只有很小部分硝酸盐可能被转化为N<,2>。 针对以上问题,本文采用液相还原法制备了纳米级Fe/Ni、Fe/Cu、Fe/Pd和Fe/Pd/Cu金属复合材料,并首次将纳米Fe/Ni和纳米Fe/Pd/Cu颗粒应用于地下水中硝酸盐污染物的去除,采用TEM-EDS、SEM、XRD、BET等分析手段对纳米材料的结构、组成进行了表征,系统的研究了不同催化剂金属对硝酸盐还原中间产物和最终产物的影响,同时对纳米颗粒还原NO<,3><'->的反应机理进行了探讨。与普通铁屑相比,纳米Fe<'0>具有很高的反应活性,金属催化剂Ni、Cu、Pd的引入进一步提高了NO<,3><'->的去除速率,且不同催化剂种类对还原速率及还原产物具有不同的影响。 对比普通铁屑与纳米零价铁去除NO<,3><'->的反应,溶液pH是影响铁屑反应速率的主要影响因素,酸性条件有利于铁屑还原去除NO<,3><'->,而纳米Fe<'0>即使在中性初始pH条件下也具有较高的反应活性;将铁屑与纳米Fe<'0>分别应用于地浸采铀实际地下水,普通铁屑反应5 h,硝酸盐去除率为93%,而纳米Fe<'0>15分钟即可将硝酸盐污染物完全去除,但约96%的NO<,3><'->被转化为NH<,4><'+>-N。 在纳米:Fe/Ni去除硝酸盐的研究中,当Ni负载量为5.0%时,且在中性pH条件下,纳米颗粒具有最高的反应活性;新鲜制备的Fe/Ni纳米双金属颗粒,在空气中缓慢氧化22h后可稳定存在于空气中,但其反应活性降为原来的十分之一,与纳米Fe<'0>反应活性相当,继续老化44 h对纳米Fe/Ni的反应活性影响不大;反应中有少量NO<,2><'->作为中间副产物被检出,但最终与NO<,3><'->一起被同时去除,NH<,4><'+>转化率在84.6%~90.6%范围内,改变Ni负载量、溶液初始pH值、初始浓度等实验条件对改善产物选择性的贡献很小;认为硝酸盐的脱硝反应经历了NO<,3><'->→NO<,2><'->→NH<,4><'+>两个转化步骤,为连续分步反应,其中NO<,3><'->→NO<,2><'->为整个反应的速度控制步骤。 以Cu为催化剂催化还原硝酸盐,当Cu负载量为5.0%时,纳米Fe/Cu与硝酸盐反应具有最快的去除速率,30min可将硝酸盐完全去除;反应过程中有30%的NO<,3><'->可被还原为中间副产物NO<,2><'->,提高nano-Fe/Cu的反应活性,有利于NO<,2><'->在溶液中的积累,但NO<,2><'->可进一步被转化为NH<,4><'+>或N<,2>,NH<,4><'+>最终转化率为79.4%~82.8%;纳米Fe/Cu复合材料还原NO<,3><'->的反应历程与纳米Fe/Ni相似,为连续分步反应,与nano-Fe/Ni反应体系不同的是,金属Cu催化剂对NO<,2><'->具有较高的选择性,NO<,3><'->→NO<,2><'->转化速率较快,而NO<,2><'->→NH<,4><'+>的转化速率较慢。 本文同时合成了纳米Fe/Pd以及纳米Fe/Pd/Cu复合材料,并对其催化还原硝酸盐的反应进行了初步探讨。实验结果表明,以Fe<'0>为还原剂,分别以Ni、Cu、Pd不同金属为催化剂去除地下水中的硝酸盐,具有不同的还原效果,其中纳米Fe/Cu反应体系的反应活性最高,对中间产物NO<,2><'->的选择性最大,且对NH<,4><'+>具有较小的选择性,在硝酸盐污染物的环境修复中具有很好的发展前景。
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